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CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETES D’ADSORPTION DES FAUJASITESNaX et NaY VIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLEGRAND CANONIQUELes différentes courbes d’énergie potentielle ainsi obtenues pour l’interaction du COvia ces deux extrémités avec à la fois Na + en site II et en site III’ sont représentéesrespectivement dans les parties a et b de la Figure 5.a) b)Figure 5. Courbes d’énergie potentielle représentant l’interaction du CO via ses deux extrémités: carbone (bleu)et oxygène (rouge) avec un cation de Na + en site II (a) et un cation de Na + en site III’ (b).Ces courbes ont été ensuite paramétrées à l’aide d’une combinaison d’un termecoulombien et d’un potentiel du type Buckingham (Équation 2) dont le choix a été justifiépar la forme des courbes. Les paramètres A, C et ρ correspondants à chaque typed’interactions ont été regroupés dans le Tableau 7.Pairs d’ions A (ev) (Å) C (ev.Å 6 )Na + (SII) – C (CO) 5600 4,19 31,8Na + (SII) – O (CO) 5000 3,75 31,8Na + (SIII’) – C (CO) 5300 4,22 31,8Na + (SIII’) – O (CO) 4750 3,78 31,8Tableau 7. Paramètres du potentiel Buckingham déterminés à partir des calculs DFT décrivant l’interaction dumonoxyde de carbone avec un cation de sodium en site II et en site III’Une fois cette étape franchie, nous avons réalisé une série de simulation Monte Carlo surles deux faujasites à très basse pression de CO afin de valider ces champs de force. L’idéeétait de voir comment ces simulations vont prédire l’interaction du CO avec les deux systèmesd’un point de vue structural et énergétique, et de comparer les résultats ainsi obtenus avec216
CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETES D’ADSORPTION DES FAUJASITESNaX et NaY VIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLEGRAND CANONIQUEceux issus de calculs DFT et de donnés de la littérature. Les résultats correspondants à cessimulations sont représentés dans le paragraphe suivant.IV. SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLEGRAND CANONIQUE DE L’ADSORPTION DE CO DANS LESFAUJSITES NaX et NaYIV.1. MéthodologieLes isothermes d'adsorption ont été calculées via un code de calcul développé aulaboratoire en utilisant l'algorithme Monte Carlo dans l’ensemble Grand Canonique (GCMC)qui permet le déplacement (translation et rotation), la création et la destruction des espècesadsorbées. Ces simulations consistent à évaluer le nombre moyen de molécules adsorbéesdont le potentiel chimique est égal à celui des molécules de la phase gaz pour une températureet une pression donnée.Les simulations ont été réalisées à 300 K pour un nombre de pas Monte Carlo (MC) de3.5*10 6 en utilisant la maille unitaire de chaque faujasite. Chaque pas MC peut correspondre àune translation, rotation, création ou annihilation d’une molécule de CO. On montre qu’enchoisissant ce nombre de pas MC, cela conduit à une convergence de l’énergie totale et dunombre de molécules adsorbée pour une pression donnée. Le réseau de la zéolithe a étéconsidéré rigide eu cours de l’adsorption comme nous l’avons indiqué précédemment.Deux cas ont été ensuite considérés pour les cations de sodium selon qu’on les considère fixesou mobiles. Je présente tout d’abord les résultats correspondant au cas des cations fixes, quisont ensuite comparés à ceux obtenus dans le cas des cations mobiles.La sommation d'Ewald a été utilisée pour calculer les interactions électrostatiques etl'interaction de van der Waals a été calculée en utilisant un rayon de coupure de 12 Å.De plus, comme il a été montré expérimentalement que l’adsorption de CO ne peut seproduire que dans la supercage, des atomes fictifs, ayant des rayons de van der Waalsappropriés (3 Å), ont été placés dans les cages sodalites pour éviter que les molécules de COaccèdent à cette région de la faujasite, lui imposant ainsi de rester uniquement dans lessupercages. Le calcul des enthalpies d’adsorption à 300K, h ads 0, a été effectué à faible taux217
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