Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETES D’ADSORPTION DES FAUJASITESNaX et NaY VIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLEGRAND CANONIQUECO dans le rapport 1:2, alors que l’adsorption sur les sites II reste toujours dans le rapport de1:1.L’augmentation de la valeur de l’enthalpie d’adsorption de CO dans NaY à taux derecouvrement faible dans le cas où on a donné la liberté aux cations de bouger est maintenantcomprise. Elle est due à l’interaction de CO avec les nouveaux cations occupant les sites III’.Cependant, la valeur du ∆H reste toujours inférieure à celle calculée dans NaX vu le nombreréduit des sites III’ occupés dans NaY par rapport à NaX. En ce qui concerne la capacité àsaturation, on remarque que cette dernière augmente significativement avec le mouvement descations.Le réarrangement des cations observé dans le cas de la NaY lors de son interaction avec COest en accord avec nos résultats du chapitre précédent, ainsi que les résultats de nombreuxtravaux expérimentaux dans les zéolithes qui ont mis en évidence une telle redistribution descations avec de nombreux adsorbats tel que CO 2 ou d’autres.15, 28, 63-72D’autrepart,l’occupation des sites III’ que nous avons pu mettre en évidence ici, valide notre hypothèsed’occupation des ces sites dans les faujasite Y qu’on avait adopté au cours du chapitreprécédent.a) b)Figure 12. Comparaison des Isothermes (a) et de l’évolution des enthalpies d’adsorption de CO (b) dans la NaYentre le cas des cations fixes (en bleu) et mobiles (en rouges). Résultats obtenus à partir des simulations GCMCréalisées à 300 K pour le domaine de pression 0–35 bar.Contrairement à ce qui a été observé dans la NaY, l’aptitude des cations à bouger n’aquasiment rien changé au niveau des résultats pour la NaX (Figure 13). En effet, vu225