Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

INTRODUCTION GENERALEvis-à-vis du CO peut être conduite en déterminant les propriétés thermodynamiques de cesystème, ce qui revient à obtenir l’isotherme et l’enthalpie d’adsorption. Ceci peut se faire pardes techniques expérimentales telles que la gravimétrie, la manométrie ou lamicrocalorimétrie… Cependant, dans le cas où le gaz étudié est relativement toxique, commec’est le cas pour CO, l’utilisation de ces techniques reste très complexe. Ce problème peutêtre surmonté en substituant les techniques expérimentales par des expériences numériques. Ace niveau, la technique la plus appropriée pour étudier les propriétés thermodynamiqued’adsorption de CO est la méthode Monte Carlo dans l’ensemble grand Canonique (GCMC).Il s’agit d’une technique de simulations classique qui requiert un champ de force robustecapable de rendre compte le plus fidèlement de toutes les interactions mises en jeu dans lesystème étudié. Au-delà de la détermination des isothermes et des enthalpies d’adsorption deCO en fonction du taux de son taux de recouvrement, la modélisation permet aussi d’établir lemécanisme microscopique d’adsorption de CO.Dans le cadre de cette thèse, les adsorbants que nous avons choisis d’étudier ont étéles deux faujasites X et Y échangées au Na + . Pour réaliser les simulations Monte Carlo dansl’ensemble Grand Canonique il nous a été indispensable de paramétrer un nouveau champ deforce capable de décrire les interactions entre CO et les ions Na + présents à la surface desfaujasites, qui n’était pas disponible dans la littérature. Afin de décrire le plus précisémentpossible ce type d’interactions, nous avons paramétré un champ de force pour chaquezéolithe, ceci afin de tenir compte de la différence de position des cations Na + dans chaquesystème. Après validation de nos champs de forces, les simulations Monte Carlo dansl’ensemble Grand Canonique ont été menées pour chaque système sur un large domaine depression, ce qui nous a permis ensuite d’élucider les mécanismes microscopiques d’adsorptionde CO dans chaque faujasite.Les travaux de cette thèse sont divisés en six chapitres :Le premier chapitre commence par une description générale des zéolithes, avant de mettrel’accent sur la faujasite qui a fait l’objet de ce travail. Nous répertorions les donnéescristallographiques ainsi que la localisation et la distribution des cations de compensationdans les deux formes échangées au Cu I et au Na + . Nous décrivons ensuite succinctement lesdifférents techniques et modèles utilisés pour modéliser les propriétés de cette zéolithe.Le deuxième et le troisième chapitre regroupent les notions de base sur les outils demodélisation dont nous avons fait appel pour résoudre les problèmes qui se posaient à nous au15