Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETESD’ADSORPTION DES FAUJASITES NaX et NaYVIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTECARLO DANS L’ENSEMBLE GRANDCANONIQUETable des matièresI. INTRODUCTION ...................................................................................................... 200II. MODELES MICROSCOPIQUES UTILISES POUR REPRESENTER LES FAUJSITESET LE MONOXYDE DE CARBONE ................................................................................ 202II.1. Modèles des faujasites X et Y échangées au sodium ............................................. 202II.2. Modèle du monoxyde de carbone ......................................................................... 203III. CHAMPS DE FORCES UTILISES POUR DECRIR LES INTERACTIONS CO/COET CO/FAUJASITE ........................................................................................................... 204III.1 Paramétrisation des potentiels décrivant les deux interactions Na + SII/CO etNa + SIII’/CO à l’aide des calculs DFT ............................................................................... 208III.1.1 Modèles et méthodes utilisés dans les calculs DFT ........................................ 208 Choix de la base appropriée .............................................................................. 211III.1.2 Détermination et Paramétrisation des fonctions d’énergie potentielle ............. 215IV. SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLE GRAND CANONIQUEDE L’ADSORPTION DE CO DANS LES FAUJSITES NaX et NaY................................. 217IV.1. Méthodologie .................................................................................................... 217IV.2. Résultats et discussions ..................................................................................... 218IV.2.1. Cas des cations fixes .................................................................................. 218IV.2.1.A. Validation de la paramétrisation du champ de forces .............................. 218IV.2.1.B. Isothermes d’adsorption de CO - Comparaison NaY/NaX ...................... 220IV.2.1.C. Enthalpie et Mécanisme microscopique d’adsorption de CO................... 220IV.2.2. Cas des cations mobiles ............................................................................. 224V. CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES ...................................................................... 226Références bibliographiques ............................................................................................... 229199