Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETES D’ADSORPTION DES FAUJASITESNaX et NaY VIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLEGRAND CANONIQUENous avons ensuite optimisé le cluster B à l’état libre et en interaction avec CO avec la baseBS2 ( (a) Cluster B – CO (b) Cluster B – OCFigure 3). Les paramètres géométriques et énergétiques des structures optimisées sontrésumés dans le Tableau 6 ci-dessous. Ainsi, pour ce cluster, un complexe parfaitementlinéaire a été aussi obtenu lors de l’interaction du CO avec le cation de sodium du site III’. Enconsidérant que le cation est moins lié à la zéolithe que dans sa position en site II, il va doncêtre plus accessible pour les molécules de CO, ce qui se traduit par une diminution desdistances Na-C (CO) et Na-O (CO) et une augmentation de l’énergie d’interaction par rapport auxvaleurs calculées dans le cas du cluster A.Cluster B en interaction avecCOEnergie d’Interaction (∆E)Na–C (CO) ouNa–O (CO)Na–C–O ouNa–O–CCluster B + CO -34 2.644 179.2Cluster B + OC -29 2.460 175.5Tableau 6. Paramètres structuraux (Å, °) et énergétiques (kJ/mol) du cluster B, centré autour d’un cation desodium en site III’, en interaction avec CO. Calcul réalisé avec la fonctionnelle B3LYP et la base B 2 .(a) Cluster B – CO(b) Cluster B – OCFigure 3. Cluster B en interaction avec CO optimisé avec B3LYP et la base BS2. (a) CO interagissant via sonatome de carbone, et (b) CO interagissant via son atome d’oxygène. En jaune sont les atomes de Silicium, enrose l’atome d’Aluminium, en rouge les oxygènes, en blanc les hydrogènes, en violet le cation Na + .214