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CHAPITRE 4. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE DE L’ADSORPTION DU MONOXYDE DECARBONE DANS LES FAUJASITES ECHANGEES AUX CuI ET AUX Na+formation de telles espèces doit être plus importante vu le nombre plus important de cations,ces auteurs ont rejeté cette hypothèse, et ont finalement attribué la bande en question à desespèces mono-carbonylées localisées dans les cages sodalites ou les prismes hexagonauxrésultant de l’interaction des molécules CO arrivant à pénétrer dans ces unités avec les cationsNa + qui y sont présents 54 . Enfin, la bande down-shiftées trouvée à 2124 cm -1 a été attribuée àdes composés iso-carbonylés 52, 54 .Finalement, Cairon et al. 24 ont étudié le spectre vibrationnel de CO dans NaY en utilisantdeux procédure différentes d’adsorption: la première consiste en une adsorption classique deCO, et la deuxième consiste à adsorber CO sur une NaY prétraitée par de la pyridine. Avec lapremière technique, ces auteurs ont mis en évidence une seule bande asymétrique de trèshaute intensité située à 2175 cm -1 . Alors qu’avec la deuxième, 3 bandes ont été détectées à2175, 2163 et 2149 cm -1 . L’ordre d’apparence et l’intensité correspondante de chacune de cesbandes dépend du taux de pyridine pré-adsorbé. Ainsi, à faible taux de recouvrement, la seulebande détectée était celle à 2175. En augmentant le taux de pyridine, cette bande commence àdisparaitre, et les deux autres bandes apparaissent. Ces trois bandes ont été attribuées à desespèces carbonylées résultant de l’adsorption respective d’une, deux, et trois molécules de COsur des Na en site II.NaYNaX CO Attribution des bandes CO Attribution des bandesHuber et al. 53 2183 Na SII -CO (1 Al) 2166 Na SIII’ -CO2172 Na SII -CO (2 Al ortho ou para) 2157 Na SII -CO2165 Na SII -CO (2 Al ortho ou para)2155 Na SII -CO (3 Al)2124 Na + - 13 COMartra et al. 51 2182 Na SII -CO (1 Al) 2174 Na SIII’ -CO2174 Na SII -CO (2 Al ortho ou para) 2165 Na SII -CO2126 Na SII - 13 CO 2140 CO psuedo-liquide2117 Na SII -OC 2113 Na + -OC, ou Na + - 13 CO, ouNa + ( 13 CO) ( 12 CO), ouNa + ( 12 OC) ( 12 CO)Montanari et al.et Kozyra et al.52, 542182 Na SIII’ -CO 2174 Na SIII’ -CO2172 Na SII -CO 2165 Na SII -CO2156 Na (prisme ou cage sodalite) -CO 2138 CO psuedo-liquide2124 Na SII -OCTsyganenko et 2183 Na SII -CO (1 Al)al. 39 2172 Na SII -CO (2 Al ortho ou para)2156 Na SII -CO (3 Al)2124 Na SII - 13 CO et Na SII -OCCairon et al. 24 2175 Na SII -CO2163 Na SII -(CO)2130
CHAPITRE 4. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE DE L’ADSORPTION DU MONOXYDE DECARBONE DANS LES FAUJASITES ECHANGEES AUX CuI ET AUX Na+2149 Na SII -(CO)3Tableau 14. Récapitulatif des valeurs trouvées dans la littérature pour CO (cm -1 ) dans les faujasites X et Yéchangées au sodium et les attributions correspondantes qui leur ont été faites. Cas de la Cu-FAULe spectre d’absorption de CO dans les faujasites échangées au Cu I est moins compliquéque dans le cas précédent. Uniquement deux bandes caractéristiques du mode de vibration dela liaison C=O ont été détectées par la plupart des auteurs. 21, 48, 55-57 Une de ces bande est upshiftéepar rapport à CO en phase gaz, et située vers 2154-2160 cm -1 , alors que l’autre possèdela même fréquence de vibration que celle de CO en phase gaz, à l’exception de Datka et al. 57pour qui elle est légèrement down-shiftée et située à 2130 cm -1 . Certains auteurs, n’ont pudétecter que la bande à haute fréquence 58, 59 , et un seul groupe ont pu détecter une troisièmebande fortement down-shiftée située à 2109 ou 2126 cm -1 selon le type de la faujasite X ouY 60 .Cependant, l’attribution de ces bandes n’a pas été bien établie. L’interprétation très généralequi a été établie par la plupart des auteurs justifie l’existence de plusieurs bandes parl’existence de plusieurs types de sites cationiques ayant des propriétés d’adsorptiondifférentes au sein de la zéolithe. En effet, comme la liaison entre CO et Cu I résulte de lacombinaison d’une donation de CO vers le métal, ayant pour effet une augmentation de CO ,et d’une rétro-donation du métal vers CO, ayant pour effet une diminution de CO , les auteursont expliqué que la bande à haute fréquence (2154-2160 cm -1 ) résulte d’une interaction de COavec des cations de Cu I placés dans des sites favorisant le caractère de cette interaction parrapport au caractère , alors que la bande à faible fréquence (2143 cm -1 ou 2130 cm -1 selonDatka et al. 57 ) résulterait soit d’une interaction CO/Cu I dans laquelle les deux contributions et se compensent, soit d’une interaction où le caractère est le caractère dominant (dans lecas de la bande trouvée par Datka et al. 57 ). Borgard et al. 48 et Iwamoto et al. 60 se sontcontentés de cette explication et n’ont précisé ni la position ni l’environnement de ces sitescationiques. En revanche, Palomino et al. 21 et Datka et al. 57 ont attribué les deux bandes, àhaute et basse fréquence, à des espèces mono-carbonylés résultant de l’interaction de CO avecCu I placé respectivement en site II et en site II* (nomenclature de Palomino et al.). Borovkovet al. 55 avaient fait la même attribution pour la bande à haute fréquence, alors que celle à bassefréquence a été attribuée à des espèces à l’intérieure de la cage sodalite résultant del’interaction de CO avec des cations placés en site II’. Palomino et al. 21 ainsi que Borovkov etal. 55 ont montré que l’adsorption de CO induit une migration de certains cations en supercage.131
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