Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

CONCLUSION GENERALEDifférents aspects concernant le phénomène d’adsorption du monoxyde de carbonedans la zéolithe de type faujasite ont pu être étudiés au cours de cette thèse en couplant descalculs quantiques et des simulations classiques de type Monte Carlo. Dans ces simulationsclassiques des champs de force sont utilisés pour décrire les interactions entre atomes etmolécules présents au sein du système étudié.A l’aide de l’approche quantique dont le principe repose sur une description explicitede la structure électronique de la matière, nous avons pu explorer la surface d’énergiepotentielle de la faujasite Y échangées aux cations Cu I et Na + en interaction avec la moléculede CO. Ceci nous a permis de mettre en évidence les différents types d’interactions possiblesentre cette molécule et les cations extra-réseau. Dans le cas de la faujasite Y, une interactionnon conventionnelle dans laquelle la molécule de CO interagit par ses deux extrémités avecdeux cations proches : M1..CO..M2 (M1 = Cu I ou Na + et M2= cations alcalins) a pu êtreétudiée plus largement. Nous avons nommé cette interaction Double interaction de CO(DI (CO) ). D’autres types d’interactions ont pu aussi être observés, dans lesquelles CO interagitpar une seule extrémité avec un seul cation (M..CO ou M..OC en fonction de la nature de M),cependant la DI (CO) s’est toujours avérée être la plus stable énergétiquement. Quel que soit letype d’interaction, nous avons pu montrer que l’adsorption de CO à la surface du matériaupeut induire des réarrangements à la fois des cations et des atomes du réseau. Cesmodifications ainsi prédites sont très similaires quelles que soient les fonctionnelles utilisées(B3LYP et PBE), l’approche employée (cluster vs périodique) et la taille du modèle (42T vs16T). Grâce à la DFT, nous avons pu aussi calculer les fréquences de vibrations du CO dansnos différents systèmes zéolithiques et étudier l’influence de la composition chimique dumodèle (rapports Si/Al et Na + /H + ) et du type d’interaction de CO (DI (CO) ou SI (CO) ) sur lavaleur de CO . Finalement, nous avons pu proposer, grâce aux valeurs simulées de CO , unenouvelle attribution des pics du spectre IR d’adsorption de CO dans la CuY et la NaY, danslaquelle nous tenons compte de l’existence de la DI (CO) .Cette étude devrait se poursuivre dans le cas de la faujasite X. Dans cette dernière la quantitéd’aluminium, et celle des cations extra-réseau sont plus élevées, ce qui nous laisse supposerque la formation de la DI (CO) dans cette zéolithe doit être encore plus favorisée. Une étudesimilaire à celle que nous avons menée sur la Y doit donc être entreprise dans laquelle lesaspects structural, énergétique et vibrationnel seront traités. D’autre part, on peut envisagerd’aller au-delà de la modélisation de l’adsorption d’autres molécules sondes voir de mélangede petites molécules, et traiter des vrais processus réactionnels hétérogènes impliquant la235