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Bestimmung des Einflusses von Aerosolen auf Strahlung, Wolkenmikrophysik und
Gasphasenchemie
In der großen Aerosolkammer des Forschungszentrum Jülich wurden Untersuchungen zum Einfluss
von sekundären, organischen Aerosolkomponenten auf die chemischen und hygroskopischen
Eigenschaften von Aerosolen durchgeführt. Sekundäre, organische Aerosolkomponenten entstehen
aus dem atmosphärischen Oxidationsprozess von biogenen und anthropgenen Emissionen. Es wurde
gezeigt, dass der Einfluss von gut wasserlöslichen, organischen Molekülen in vielen Fällen klein ist.
Dagegen führt die Kondensation von solchen organischen Molekülen, die in der Lage sind organische
Filme auf den wässrigen Oberflächen der Partikel zu bilden (Detergentien), zu einer deutliche
Veränderung der Partikeleigenschaften. So wird die Hydrolyse des Anhydrids der Salpetersäure an
Partikeloberflächen mit organischen Filmen gegenüber dem rein anorganischen Basisfall um Faktor 2-
4 verlangsamt. Die Bedeutung dieses Befundes ist zweifach zum einen wird der Abbau von
Stickoxiden signifikant verlangsamt, die wiederum die Photooxidationschemie steuern. Zum zweiten
wurde damit zum ersten Mal ein direkter experimenteller Hinweis gefunden, dass solche Filme sich in
der Tat aus der Oxidation biogener, Emissionen in atmosphärischen Konzentrationen bilden können.
Im Zuge dieser Untersuchungen ist es gelungen die Kohlenstoffbilanz aus verbrauchter
Ausgangssubstanz und gasförmigen und partikulären Oxidationsprodukten in direkter Messung mit ca.
5 min Zeitauflösung zu jeder Zeit zu 70% zu schließen. Entscheidend ist, dass für die
Bilanzschliessung, die mit massenspektrometrischen Methoden erfolgte, der Nachweis und das
Aufsummieren individueller Spezies nicht notwendig ist. Hiermit ergibt sich ein Ansatz die enorme
Vielfalt organischer Verbindungen in der Atmosphäre quantitativ zu behandeln.
Programmthema 4 "Stratosphäre und Tropopausenbereich im globalen Wandel"
Im Programm "Atmosphäre und Klima" werden Meilensteine für 2006 und 2008 angegeben. Eine
ausführliche Diskussion während eines Programmthemen-Treffens im Dezember 2004 hat ergeben,
dass das Erreichen der Meilensteine 2006 in allen Fällen ungefährdet ist. Die im Jahr 2004 auf diesem
Weg erreichten Zwischenergebnisse werden im folgenden kurz zusammengefasst.
1. Stratosphären-Troposphären-Austausch
2. Das Wasserdampfbudget in der oberen Troposphäre und Stratosphäre
3. Nukleation, Wachstum und Sedimentation von Zirrus- und PSC-Partikeln
Luftmassentransport in die unterste Stratosphäre:
Die Verteilung und jahreszeitliche Variabilität von Wasserdampf und anderen Spurengasen im
Tropopausenbereich über Europa (30-80°N) wurde auf der Grundlage der Messdaten von 8
Flugzeugkampagnen untersucht (AFO2000 Projekt SPURT). Wasser ist ein empfindlicher Indikator für
den Transport von Luftmassen aus der Troposphäre in die Stratosphäre. Die höchsten
Wassermischungsverhältnisse im Tropopausenbereich und in der untersten Stratosphäre werden im
Sommer gemessen. In einer Mischungsschicht parallel zur Tropopause werden zum Teil sehr feuchte
Luftmassen beobachtet. Aber auch jenseits dieser Schicht ist ein signifikanter troposphärischer
Einfluss identifizierbar, insbesondere im Sommer. Simulationen mit dem Jülicher Modell CLaMS
geben den Jahresgang der in SPURT gemessenen Spurenstoffverteilungen qualitativ wieder und
lassen so Rückschlüsse auf einzelne Transportprozesse ziehen. Die H2O-Verteilung wird sowohl
durch die Tropopausentemperatur als auch durch räumlich und zeitlich variable Transportprozesse
bestimmt: Die Breiten- und Jahreszeitabhängigkeit der Tropopausentemperatur bewirken ein
unterschiedliches Gefriertrocknen der Luftmassen bei ihrem Transport über die Tropopause. Die
feuchte Mischungsschicht oberhalb der Tropopause wird durch regelmäßigen Eintrag von Luft aus der
Troposphäre auf Zeitskalen von Wochen bestimmt. Der Eintrag feuchter Luft im Sommer in höhere
Schichten der untersten Stratosphäre erfolgt vorwiegend über die Tropopause in den Subtropen und
den Tropen. Während des Winters wird die unterste Stratosphäre vorwiegend aus höheren Bereichen
der Stratosphäre mit sehr trockener Luft wieder aufgefüllt.
Eisübersättigung in der oberen Troposphäre:
Langjährige MOZAIC-Beobachtungen in der oberen Troposphäre haben gezeigt, dass Wasserdampf
bis zu 30% der Messzeit nicht im thermodynamisches Gleichgewicht mit der Eisphase ist. Die
Regionen mit Eisübersättigung haben vorwiegend eine horizontale Ausbreitung von < 100 km, was auf
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