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überwiegend kleinskalige Phänomene, z.B. konvektive Prozesse oder Anhebung der Luft durch
Wellenaktivität hinweist. Über dem tropischen Atlantik findet sich typischerweise eine bimodale
Feuchteverteilung mit einem trockenen und einem gesättigten Mode. Dagegen liegt in den Extratropen
eine relativ feuchte, aber monomodale Verteilung vor. Die Bimodalität in der Tropen deutet auf starke
Gradienten zwischen trockenen und feuchten Regionen hin, wobei die Abnahme der relativen Feuchte
beim Absinken der Luft relativ schnell sein muss gegenüber den relevanten Zeitkonstanten der
Mischungsprozesse.
Sehr dünne Zirruswolken, die nahe der tropischen Tropopause in Messungen mit dem
Höhenforschungsflugzeug Geophysica 1999 über dem Indischen Ozean beobachtet wurden, besitzen
ein sehr hohes Potential, Luftmassen vor ihrem Eintrag in die Stratosphäre sehr effektiv zu trocknen.
In einer Analyse der Eisübersättigung in solchen Zirren und ihrer Umgebung wurden zwei Klassen von
solchen Wolken unterschieden: Zirren, die sich im Ausfluss von hochreichender Konvektion bilden,
bewirken einen zusätzlichen Wassereintrag in die bereits sehr trockene, aber häufig nicht gesättigte
Luft unterhalb der tropischen Tropopause. Dagegen bewirken Zirren, wie sie sich z.B. durch
Wellenaktivitität in Luftmassen nahe oder oberhalb der Sättigung bilden können, tatsächlich die
Trocknung der Luftmassen auf sehr geringe Wassermischungsverhältnisse.
Diese und andere Feldmessungen von Wasserdampf innerhalb von Zirruswolken zeigen, dass die
relative Feuchte bzgl. Eis deutlich oberhalb der Sättigung liegen kann, vor allem bei tiefen
Temperaturen. Dies wirkt sich auch auf die Größe der Eiskristalle und damit auf die
mikrophysikalischen und Strahlungseigenschaften der Eiswolken aus. Simulationen mit einem neu
entwickelten Modell zeigen, dass die Eisübersättigungen in Zirren mit abnehmender Temperatur,
zunehmender Vertikalgeschwindigkeit, zunehmender Eiskristallgröße und abnehmender Eiskristallzahl
anwächst. Die Relaxationszeit zum thermodynamischen Gleichgewichtszustand verlängert sich von
Sekunden bei Temperaturen von 230K zu Stunden für Temperaturen unterhalb von 200K. Das Modell
liefert eine gute Reproduktion der in verschiedenen Feldexperimenten beobachteten Eisübersättigung.
4) Das stratosphärische Ozonbudget und dessen Beeinflussung durch den Klimawandel
Schnelle Photochemie und Ozonverlust:
Ein Schwerpunkt der Arbeiten war die Auswertung der Daten der europäischen Euplex Kampagne, die
im Winter 2002/2003 vom ICG-I koordiniert wurde. Während der Euplex Kampagne wurden mit dem
weiterentwickelten HALOX Gerät erstmals ClONO2 und Cl2O2 gemessen. Mittels der
Cl2O2Messungen konnte gezeigt werden, dass die bislang in der Literatur empfohlene
Ratenkonstante für das ClO/Cl2O2 Gleichgewicht zu einer deutlichen Unterschätzung der ClO
Konzentrationen in der polaren Stratosphäre bei Dunkelheit führt. Modellstudien, in die durch eine
Zusammenarbeit mit der Universität Würzburg auch neue Labor-Messergebnisse zur Cl2O2
Photochemie einbezogen werden konnten, zeigen jedoch, dass simulierte Ozonabbauraten relativ
wenig durch die neuen Erkenntnisse über die Cl2O2 Chemie beeinflusst werden.
Das CLaMS Modell wurde im Jahr 2004 entscheidend weiterentwickelt; mit der nun operationellen
dreidimensionalen Version wurde der Ozonverlust im Winter 1999/2000 quantifiziert und gezeigt, dass
Mischung durch den Wirbelrand nur zu relativ geringen Änderungen von Ozon-Tracer Korrelationen
führt. Mit dieser Modellversion wurde Transport und Chemie im Arktischen Winter 2002/2003 simuliert
und mit den Messergebnissen der Euplex Kampagne verglichen. Es zeigt sich dass der simulierte
Ozonverlust über den Winter im Bereich der Streuung der verschieden experimentellen Methoden
liegt. Weiterhin beschreibt das Modell erfolgreich die beobachtete Umverteilung von HNO3 durch
sedimentierende stratosphärische Wolkenteilchen; auch das hierfür verwendete Modellmodul ist eine
Neuentwicklung.
Ein wichtiger Schritt war weiterhin eine konsistente Analyse des chemischen Ozonverlustes im
Arktischen Polarwirbel seit 1991/1992 basierend auf Satellitenmessungen. Der chemische
Ozonverlust hängt wie zu erwarten von den Temperaturen in der Polarregion ab; darüber hinaus
konnte aber auch ein Zusammenhang zwischen Ozonverlust und Sonnenbestrahlung der kalten
Wirbelregionen sowie zwischen Ozonverlust und Vulkanaktivitäten etabliert werden.
Weiterhin wurde das Zusammenspiel von Dynamik, Mischung und Chemie bei der ersten
beobachteten großen Stratosphärenerwärmung in der Antarktis im Jahr 2002 mittels
Modellrechnungen analysiert. Darüber hinaus wurde aus Satellitenmessungen eine Klimatologie der
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