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Urankarbid wurde aus der Umsetzung von U02
und Graphit hergestellt. Die Kinetik dieser Umsetzung
im technischen Maßstab und im Hinblick
auf die PuC-Herstellung wurde untersucht. So ist
es z. B. möglich, ein Urankarbid von nahezu
stöchiometrischer Zusammensetzung und Sauerstoffgehalten
kleiner als 1.000 ppm als Ausgangsprodukt
herzustellen.
5. Quantitative Beschreibung des Sinterverhaltens
von Brennstoffen
Um das Schwindungsverhalten oxidischer, karbid i­
scher und nitridischer Kernbrennstoffe quantitativ
zu beschreiben, wurde ein FORTRAN-Programm
zur Computer-Auswertung gemessener Schwindungswerte
entwickelt. Zur experimentellen Untersuchung
der Sinterkinetik wurde ein Hochtemperaturdilatometer
(maximale Temperatur
2.200°C, max. Vergrößerung 100.000-fach) in Betrieb
genommen, womit zahlreiche Einzelproben
untersucht wurden. Die Auswertung der Daten soll
auf längere Sicht für definierte Pulver eine Vorausberechnung
der Sinterschwindung, abhängig von
Zeit, Temperatur und anderen Parametern, ermöglichen.
6/00/72 Techn%gische Eigenschaften Puha/tiger
Kernbrennstoffe
7. Mechanische Eigenschaften
a} Kriechverhalten von U02-PU02 -Kernbrennstoffen
Im Berichtszeitraum wurde eine Druckkriechapparatur
mit plutoniumhaltigem Material in
Betrieb genommen. Abbildung 17 zeigt eine Gesamtansicht
der Druckkriechapparatur. Bei den
Messungen der mechanischen Eigenschaften
stand die Ermittlung der Kriechdaten von
Uran-20 %-Plutonium-Mischoxid im Vordergrund.
Es wurden eine Reihe von Messungen mit U02­
20 %PU02 im Temperaturbereich von 1.100 ­
1.800°C und im Spannungsbereich von 100 ­
500 kp/cm 2 durchgeführt. Bei der Auswertung
der Kriechexperimente nach der Formel
e=A"anoexp (-Q/RT)
wurde der in Tabelle dargestellte Zusammenhang
zwischen Aktivierungsenergie und Spannungsexponent
gefunden. Der mit steigender
Spannung zunehmende Spannungsexponent
läßt sich gut durch eine exponentielle Spannungsabhängigkeit
darstellen. Diese Gesetzmäßigkeit
wurde für die Aufstellung von Näherungsformeln
benützt [4120, 4121].
Aktivierungsenergie und Spannungsexponent bei Kriechversuchen
an U0 2 - 20 % PU02 (gesintert aus Pulvermischungen)
Q
(kcaljmol)
n
150 3,51
..
152 3,46
139 2,90
"0 '"
129 2,79
c bIl
c
125 1,54 '" E ::l
.!:: 121 1,52
c
'" c
::l
120 1,14 '"
0-
NVl
Die Proben waren während der Kriechversuche
leicht unterstöchiometrisch. Man erkennt deutlich,
wie mit abnehmender Spannung der Spannungsexponent
und die Aktivierungsenergie abnehmen.
Das kann man durch einen übergang
von zwei Kriechmechanismen erklären.
Ein weiteres hervorstechendes Ergebn is dieser
Untersuchungen ist, daß das Mischoxid sehr gut
plastisch verformbar ist. So lassen sich im
Druckversuch Längenänderungen von 70 % erreichen,
ohne daß in der Probe Risse auftreten.
Zur Auswertung der Kriechversuche wurde ein
Programm für eine Digitalrechenmaschine entwickelt,
das die Kriechparameter nach der Methode
der kleinsten. Quadrate ermittelt. Dieses
Programm gestattet es auch, die Temperaturverteil
ung in der Probe sowie die Abhängigkeit der
Spannungen in der Probe infolge der Verformung
zu berücksichtigen.
b} Erholung verformter und abgeschreckter Proben
Es wurden eine Reihe von Erholungsmessungen
an abgeschreckten Proben durchgeführt. Es
zeigte sich deutlich, daß beim zeitlinearen Aufheizen
einer von 700°C abgeschreckten Probe
bei einer Temperatur von 440°C eine starke
Verminderung der elektrischen Leitfähigkeit
eintritt. Dies wird vorläufig auf eine Verminderung
der Anzahl der Ladungsträger zurückgeführt.
Diese Erscheinung der Erhöhung des elektrischen
Widerstandes ist mit einer gleichzeitigen
Volumenkontraktion verbunden.
2. Entwicklung von Analysengeräten für Pu-Bedingungen
Die Entwicklung einer Meßanlage mit Thermowaage
zur Bestimmung des OlMe-Verhältnisses in
keramischen Kernbrennstoffen wurde abgeschlossen.
Es wurde für Stöchiometriemessungen an U02
eine Genauigkeit von ±1 °10o erreicht. Für Pu-haltigen
Brennstoff konnte eine Genauigkeit von besser
als 1,5°100 erzielt werden. Im Falle des pluto-
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