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bericht forschungs· und entwicklungsarbeiten im jahre ... - Bibliothek

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lOt.<br />

Cf-252<br />

6)2 MeV<br />

Vor der Bestrahlung<br />

SpontanspaIt ­<br />

<strong>im</strong>pulse<br />

Nach der Bestrahlung<br />

Es-253<br />

6,6t. MeV<br />

Abb.2:<br />

Identifizierung<br />

von Eillsteinium<br />

<strong>im</strong> a-Spektrum<br />

von bes trah ltem<br />

Californium<br />

~<br />

Ul<br />

:i<br />

Q.<br />

E-<br />

Energie<br />

ge Liganden ist die 1:2-Verbindung MeOzLz, in der<br />

beide Koordinationsstellen des organischen Restes geb<strong>und</strong>en<br />

sind (3250, 3765). Das Zentral ion ist darin<br />

koordinativ ungesättigt, es hat eine erhebliche Tendenz<br />

zur Anlagerung eines weiteren Donatoratoms,<br />

wodurch Verbindungen vom Typ MOz Lz •A mit A:<br />

D<strong>im</strong>ethylsulfoxid, Hz 0, HL oder Pyridin-N-Oxid entstehen<br />

können. Offenbar nehmen die Metall(VI)­<br />

dioxokationen in Chelaten leicht die Koordinationszahl<br />

5 an (3767). Karbonsäuren mit nicht bindendem<br />

Heteratom (Schwefel, Äthersauerstoff, N in ß-Stellung<br />

der C-Kette) ergeben 1:3-Komplexe vom Typ<br />

des Natrium-Uranylacetates mit der Koordinationszahl<br />

sechs (3764). Die Dioxokationen der fünfwertigen<br />

Actiniden haben eine geringere Koordinationsneigung<br />

als die der sechswertigen, wie sich an den<br />

Np(V)-Picolinaten zeigte, die höchstens zwei ligandenmoleküle<br />

je Zentralion enthalten (3767). In den<br />

Np(V)-Komplexonaten sind unabhängig vom liganden<br />

stets drei Donatoratome geb<strong>und</strong>en (3246).<br />

Die Bildungsgleichgewichte der Komplexe des U(IV),<br />

Np(IV), Am(lll) <strong>und</strong> Cm(lll) mit zahlreichen Aminokarbonsäuren<br />

wurden spektral photometrisch untersucht,<br />

wobei sich ergab, daß sich die drei- <strong>und</strong> vLerwertigen<br />

Actiniden hinsichtlich Komplexzusammensetzung<br />

<strong>und</strong> Abhängigkeit der Stabilität von der Ligandenart<br />

weitgehend gleichen; der wesentliche Unterschied<br />

liegt in der höheren Stabilität der Me(IV)­<br />

Komplexe <strong>im</strong> Vergleich zu den Me(III)-Komplexen<br />

(3768, 3773, 3779, 3790).<br />

10/67/52 Projekt TPU - Herstellung, Reinigung<br />

<strong>und</strong> Präparierung von Transuranen<br />

(Teilprojekt Schneller Brüter)<br />

Ziel war die Erarbeitung der wissenschaftlichen <strong>und</strong><br />

technologischen Basis zur Herstellung von Transuranen,<br />

insbesondere der des Californiums. Die Einzelheiten<br />

der Bestrahlungstechnik wurden erarbeitet<br />

<strong>und</strong> das Fließschema der chemischen Aufarbeitung<br />

konzipiert.<br />

1) Bestrahlungen<br />

Ein wesentliches Ergebnis der Analyse einer 1968<br />

- 1969 bestrahlten 1 g-Pu-Kapsel (MOL-6/A 2) ist<br />

der definitive Nachweis, daß die Bildungsrate der<br />

Transplutone bei gleichem thermischen Fluß <strong>im</strong><br />

BR 2 wesentlich größer ist als <strong>im</strong> FR 2. Die Ausbeute<br />

am Cm-244 be<strong>im</strong> Bestrahlen von Pu-239 bis<br />

zu 1,1'1 OZ z Nth/cmz war viermal größer als auf<br />

der Basis der 1967 bekannten Daten vorausberechnet<br />

wurde. Gr<strong>und</strong> der höheren Ausbeute ist der<br />

hohe epithermische Flußanteil ("R") <strong>im</strong> BR 2. Für<br />

die Opt<strong>im</strong>alisierung der Californiumherstellung<br />

muß jeweils der tatsächliche Wert von "R", der <strong>im</strong><br />

Reaktor lokal verschieden ist, best<strong>im</strong>mt <strong>und</strong> der<br />

Zusammenhang von effektiver Bildungsrate <strong>und</strong><br />

Energiespektrum der Neutronen aufgeklärt werden<br />

(3788, 3799) (Abb. 3).<br />

In den SR 2 wurde eine Kapsel mit lOg Pu eingebracht,<br />

die bis zum Doppelten der bisher erreich-<br />

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