aktualisiertes pdf - DPG-Tagungen

MO 6.3 Mo 14:30 HS 332
Oxidationsverhalten von metallischen Nanopartikeln aus Kupfer
und Palladium — •Felix von Gynz-Rekowski, Young Dok
Kim und Gerd Ganteför — Fachbereich Physik, Universität Konstanz,
78457 Konstanz
Die chemischen Eigenschaften kleinster Teilchen aus wenigen Atomen
weichen stark von denen des Festkörpers ab. So sind negativ
geladene Goldcluster mit 2 bis 20 Atomen reaktiv gegenüber Sauerstoff
und können sogar als Katalysatoren eingesetzt werden. Wir untersuchen
die Reaktion von molekularem und atomarem Sauerstoff mit
massen-separierten Clusteranionen aus Kupfer und Palladium mittels
Photoelektronen-Spektroskopie. Die Kupfercluster oxidieren im Gegensatz
zum Festkörper und zum einzelnen Atom nicht. Diese Daten werden
mit neuesten Ergebnissen an Palladium verglichen, einem Material, welches
häufig in der Katalyse verwendet wird.
MO 6.4 Mo 14:45 HS 332
Landau damping of the collective electron motion in laserirradiated
thin films and clusters — •Sergei V. Popruzhenko 1 ,
David F. Zaretsky 2 , Philipp A. Korneev 1 , and Wilhelm
Becker 3 — 1 Moscow Engineering Physics Institute (State Univ.)
— 2 Russian Research Center ”Kurchatov Institute”, Moscow —
3 Max-Born-Institut, Berlin
We calculate the rate of energy conversion from the collective coherent
oscillations of the electronic subsystem of a heated ionized nanobody
such as a thin film or a spherical cluster into stochastic electron motion
by the mechanism of collisionless Landau damping. For the two limiting
cases of specular reflection and diffusive reflection of the electrons off the
boundary of the system, the damping constant is evaluated as a function
of the size of the system and the electron temperature. The rate of
heating of the electron subsystem as well as the cross sections for light
scattering and absorption by a large heated ionized cluster are calculated
and analyzed in view of recent experimental findings.
MO 6.5 Mo 15:00 HS 332
Strukturbestimmung isolierter Metallcluster mittels
Ferninfrarot-Spektroskopie — •André Fielicke 1 , Christian
Ratsch 2 , Jörg Behler 3 , Matthias Scheffler 3 , Gert von
Helden 3 und Gerard Meijer 1,3 — 1 FOM Institute for Plasma
Physics Rijnhuizen, Nieuwegein, NL — 2 Department of Mathematics,
University of California, Los Angeles, USA — 3 Fritz-Haber-Institut der
Max-Planck-Gesellschaft, Berlin
Wir präsentieren eine Methode zur Strukturbestimmung isolierter
Metallcluster in der Gasphase. Dabei werden die Ferninfrarot(FIR)-
Schwingungspektren der Metallcluster mittels resonanter Mehrphotonen-
Dissoziation von Komplexen der Cluster mit Edelgasatomen gemessen.
Der Vergleich dieser experimentellen Spektren mit durch Dichte-
Funktional-Theorie(DFT)-Methoden berechneten Schwingungsspektren
erlaubt die Bestimmung der Struktur der Cluster. Für Vanadium- und
Niobclusterkationen mit bis zu 23 Atomen haben wir die experimentellen
FIR-Spektren im Bereich von 140-450 cm −1 bestimmt und Strukturen für
kleine Vanadiumcluster berechnet. Wir finden große Ähnlichkeiten zwischen
den FIR-Spektren von Vanadium- und Niobclustern mit gleicher
Zahl von Atomen, was auf strukturelle Gemeinsamkeiten hindeutet.
MO 6.6 Mo 15:15 HS 332
Femtosecond laser spectroscopy on free mass-selected transition
metal clusters — •J. Stanzel, F. Burmeister, N. Pontius,
M. Neeb, and W. Eberhardt — BESSY GmbH, Albert-Einstein-Str.
15, 12489 Berlin, Germany
Clusters in the gas phase are confined systems, where the energy is
spatially localized. After optical excitation the energy dissipates among
the electronic and vibrational degrees of freedom leading for example to
thermionic electron emission or thermal desorption of ligand molecules.
Using pump and probe femtosecond laser spectroscopy the internal energy
dissipation from an optically excited state can be monitored in real
time.
Time resolved photoelectron measurements on small Ni, Pd and Pt-
Clusters show that the electron relaxation times are only one order of
magnitude smaller than for the corresponding bulk. [1,2,3] Further measurements
are performed for small W clusters which will be presented
here.
[1] N. Pontius et al., Phys. Rev. B 67, 035425 (2003)
[2] N. Pontius et al., J. Chem. Phys. 115, 10479 (2001)
[3] N. Pontius et al., Phys. Rev. Lett. 84, 1132 (2000)
MO 6.7 Mo 15:30 HS 332
Third harmonic generation and other nonlinear phenomena
in laser-irradiated clusters — •Sergei V. Fomichev 1 , David F.
Zaretsky 2 , Sergei V. Popruzhenko 1 , and Wilhelm Becker 3 —
1 Moscow Engineering Physics Institute (State Univ.), Moscow, Russia
— 2 Russian Research Center “Kurchatov Institute”, Moscow, Russia —
3 Max-Born-Institut
For a cluster irradiated by a strong laser field, the electron dynamics
are nonlinear due to the finite size of the system. This causes the presence
of the third harmonic of the incident laser field both inside the cluster and
in the scattered field. Since for ionized clusters of noble-gas atoms usually
the Mie frequency is close to three times the (incident) Ti:Sapphirelaser
frequency, the third-harmonic field may experience strong resonant
enhancement. This leads, in particular, to efficient production of multicharged
ions and x-ray emission in the cluster, as well as to resonant
behavior of the cross section of third-harmonic generation. This cross
section and the yield of multicharged ions are calculated for various laser
parameters and cluster media and compared with the available experimental
data.
References: S.V. Fomichev, S.V. Popruzhenko, D.F. Zaretsky, and W.
Becker, J. Phys. B 36, 3817 (2003); Opt. Express 11, 1188 (2003).
MO 6.8 Mo 15:45 HS 332
Ab Initio Studies on Size-Dependent H2 Elimination Reaction
in Al + (H2O)n — •Chi-Kit Siu — Physikalische Chemie II, Technische
Universität München, Lichtenbergstr. 4, D-85748 Garching
Chemical properties of ions in solution are strongly influenced by their
solvation environment. Knowledge of the ionic solvation is important for
chemical processes in solution, in the atmosphere, and also in biological
systems. In order to have better understanding on the ionic solvation, one
should pay attention to the vicinity of an ion. However, study on such microscopic
solvation is challenging due to the complexity of the solvation
structure. A gas phase cluster ion provides a simplified nano-scale model
for investigating the structure and the reactivity of a solvated ion. The
solvation effects can be monitored via a stepwise solvation by carefully
controlling the cluster size in a mass spectrometer. Interestingly, sizedependent
intracluster reactions are observed. Al + (H2O)n is one of the
typical examples showing such size-dependent effect. A H2 molecule is
evaporated out from the clusters at certain sizes. The role of the isomers
of Al + (H2O)n for the H2 elimination reaction have been investigated by
ab initio calculations. Since the cluster ions are fluxional due to the presence
of many hydrogen bonds, knowledge on the relative stability of the
stationary structures from conventional quantum chemical calculation is
insufficient. The solvation dynamics and the reaction mechanism can be
effectively studied by direct sampling of the potential energy surface at
finite temperature using Ab Initio Molecular Dynamics method.
MO 7 Femtosekundenspektroskopie: Protontransfer + Energiefluss
Zeit: Montag 14:00–16:00 Raum: HS 315
MO 7.1 Mo 14:00 HS 315
Moleküle erzeugen und ” belauschen“ kohärente Kristallschwingungen
— •Markus Gühr und Nikolaus Schwentner — Institut
für Experimentalphysik, FU Berlin, Arnimallee 14, 14195 Berlin
Die elektronische Anregung von zweiatomigen Molekülen in einem
Edelgaskristall erlaubt sowohl die Erzeugung als auch die Beobachtung
von kohärenten Kristallphononen im THz-Bereich. Diskutiert werden die
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Systeme I2:Kr [1] und Br2:Ar anhand der fs-Pump-Probe Spektren der
jeweiligen Chromophore (I2 und Br2). Wir beobachten in beiden Fällen
die kohärenten Zonenrandphononen der Kristalle mit einer Frequenz von
1.5 THz (Kr) bzw. 2 THz (Ar). Die zweiatomigen Moleküle besetzen
einen doppelsubstitutionellen Gitterplatz. Bei Anregung mit einem fs-
Laserpuls (Pumppuls) aus dem elektronischen Grundzustand ( 1 Σ) in
einen anderen kovalenten Zustand ( 3 Π) ändert sich die Form des Molekülorbitals
und damit die Molekül-Kristall-Wechselwirkung. Dies führt