aktualisiertes pdf - DPG-Tagungen

Wavepaket motions can be studied to gain temporal and structural
information of molecular movements from optical spectroscopy (besides
fs-time-resolved X-ray, raman and IR methods). Tunable pulses in the
10 fs range are a prerequisite for resolving high frequency modes above
1000 cm −1 .
We present a procedure of phase and amplitude optimisation of superbroad
tunable ultrashort pulses generated by a non-collinear optical
parametric amplifier (NOPA). This is obtained both, by direct
crosscorrelation-FROG diagnostics and correction of the spectral phase
in the Fourier plane of a 4-f-setup with a liquid-crystal mask (”pulseshaper”),
and by an evolutionary algorithm optimising the broadband
second harmonic signal in order to get the shortest pulses.
The application of these pulses for the measurement of wavepaket motions
in an oxazine dye will be presented.
MO 21.3 Fr 11:30 HS 223
Formung und Strukturierung abstimmbarer ultravioletter
Femtosekundenimpulse — •Michael Wessolowski, Christian
Schriever, Kai Stock, Peter Baum, Stefan Lochbrunner und
Eberhard Riedle — LS für BioMolekulare Optik, Sektion Physik,
Ludwig-Maximilians-Universität München
Geformte und strukturierte Femtosekunden-Laserimpulse spielen bei
der Untersuchung und der Kontrolle von ultraschnellen physikalischen
und chemischen Prozessen eine zentrale Rolle. Da viele organische Moleküle
ihre elektronische Absorption im blauen und ultravioletten (UV)
Spektralbereich haben, ist es notwendig, geformte Impulse in diesem Bereich
zu erzeugen. Es wird ein neues Schema zur Erzeugung solcher Pulse
vorgestellt und demonstriert. Mit einem nichtkollinear phasenangepaßten
optisch parametrischen Verstärker (NOPA), der von einem regenerativen
Ti:Saphir Lasersystem (800 nm) gepumpt wird, werden abstimmbare
breitbandige Impulse im Wellenlängenbereich 450-700 nm erzeugt. Diese
sub-20-fs Impulse werden mit einer Flüssigkristallmaske (CRI, 2*128
Pixel) in Phase und Amplitude moduliert. Der effiziente Transfer der
geformten sichtbaren Impulse ins UV wird durch Summenfrequenzmischung
mit einem geeignet gestreckten Teil des Ti:Saphir Lichtes erreicht
[1]. Wir erzeugen im UV abstimmbare strukturierte Impulse mit Energien
von einigen hundert Nanojoule und einer Länge der Substrukturen
von unter 30 fs.
[1] I. Z. Kozma, P. Baum, S. Lochbrunner, and E. Riedle, Opt. Express
23, 3110 (2003).
MO 21.4 Fr 11:45 HS 223
Quantenkontrolle durch ultraschnelle Polarisationspulsformung
— Tobias Brixner 1 , Dirk Liese 2 , Oksana Graefe 2 , Christian
Horn 2 , •Gerhard Krampert 1 , Thomas Pfeifer 1 , Reimer Selle
1 , Matthias Wollenhaupt 2 , Thomas Baumert 2 und Gustav
Gerber 1 — 1 Physikalisches Institut, Universität Würzburg, Am Hubland,
97074 Würzburg, Germany — 2 Experimentalphysik III, Universität
Gh Kassel, Heinrich-Plett-Str. 40, 34132 Kassel, Germany
Die Formung des zeitabhängigen Polarisationszustandes eines ultrakurzen
Laserpulses wurde dazu verwendet, ein Quantensystem in einen
gewünschten Endzustand zu steuern. Kaliumdimere aus einem Molekularstrahl
wurden benutzt, um zu zeigen, dass ein polarisationsgeformter
Laserpuls die Ionisationsrate über das Maß hinaus erhöht, das mit
einem optimal geformten linear polarisierten Laserpuls erreicht werden
kann. Dies liegt an den Multiphoton-Ionisationswegen in K2. Diese enthalten
Dipolübergänge, die unterschiedliche Polarisationrichtungen des
anregenden Laserfeldes bevorzugen. Dieses Experiment stellt eine qualitative
Erweiterung des Spektrums der Quantenkontrollmechanismen dar,
die Zugang zur dreidimensionalen Kontrolle der Dynamik von Quantensystemen
eröffnet.
[1] T. Brixner, G. Krampert, P. Niklaus, and G. Gerber, Appl. Phys. B
74, S133 (2002)
MO 21.5 Fr 12:00 HS 223
Controlling Isotope Ratio Ionization with Shaped fs-Laser
Pulses — •Cosmin Lupulescu, Albrecht Lindinger, Mateusz
Plewicki, Stefan M. Weber, Andrea Merli, Franziska
Vetter , and Ludger Wöste — Institut für Experimentalphysik,
Freie Universität Berlin, Arnimallee 14, 14195 Berlin
Isotope selection is an issue of high interest in many fields of science. We
report the control of the isotope ratio ionization R = 39,39 K + 2 / 39,41 K + 2 by
means of shaped laser pulses. This is achieved by combining pulse shaping
techniques with evolutionary algorithms. The isotope ratio could be
72
maximized up to R = 72 or minimized to R = 0.5. Information about
the dynamics occurring on the optimal ionization path is gained from
the optimal laser fields. The applied optimization method and the results
obtained for phase and/or amplitude modulated pulses at different
wavelengths will be discussed. The experiment demonstrates the general
feasibility of the optimization method for all isotopic molecules.
MO 21.6 Fr 12:15 HS 223
Quantum Control of Bond Breaking in Triatomic Systems using
Few-Cycle IR + UV Laser Pulses — •Nadia Elghobashi, Leticia
González, and Jörn Manz — Institut für Chemie, Physikalische
und Theoretische Chemie, Freie Universität Berlin, Takustrasse 3, D-
14195 Berlin, Germany
Few-cycle infrared (IR) plus ultraviolet (UV) laser pulses can excite coherent
vibrations, inducing selective dynamical changes in bond lengths,
momenta, etc. In symmetric molecules, these pulses can induce dynamical
symmetry breaking. Here, such pulses shall be applied to triatomic
hydrogen-bonded molecules, XHY, to induce dynamical changes in bond
lengths which may lead to selective bond-breaking, i.e. XHY → X +
HY or XH + Y. The mechanism begins with an initial well-crafted, fewcycle
IR laser pulse that drives the hydrogen away from its equilibrium
position in the electronic ground state or provides it with appropriate
momentum. After an optimized time delay, a second, few-cycle UV laser
pulse is applied, thus photodetaching an electron or exciting the system to
an unbound potential energy surface (PES). Evolution of the pre-excited
system on the excited surface results in bond-selective dissociation.
Exemplarily, two dimensional (2D) ab initio and quantum dynamical
simulations will be discussed for the symmetric FHF − molecule and other
asymmetric systems, like HOD and OHF − .
MO 21.7 Fr 12:30 HS 223
Optimale Kontrolle von Photoisomerisierungsreaktionen —
•Gerhard Vogt, Gerhard Krampert, Patrick Niklaus und
Gustav Gerber — Physikalisches Institut, Universität Würzburg,
Am Hubland, 97074 Würzburg, Germany
Neben Experimenten zur Optimalen Kontrolle in der Gasphase sind
verschiedene Prozesse auch in der flüssigen Phase untersucht worden.
Keines dieser Experimente hat allerdings bisher versucht die Veränderung
der geometrischen Molekülstruktur zu kontrollieren. Hier berichten wir
über die optimale Kontrolle der Photoisomerisierungsreaktion von in Methanol
gelöstem 3,3-Diethyl- 2,2-Thiacyanine Iodide (NK88).
Die trans- zu cis-Isomerisierungsreaktion erfolgt mit einer bestimmten
Wahrscheinlichkeit nach der Anregung durch einen 400 nm Femtosekundenlaserpuls.
Optimale, in Phase und Amplitude geformte Laserpulse
können sowohl eine Erhöhung als auch eine Verringerung der relativen
Ausbeute des cis- im Verhältnis zum trans-Isomers erzielen. Das dazu
benötigte Rückkopplungssignal für den Evolutionären Algorithmus wird
durch transiente Absorptionsspektroskopie bereitgestellt.
[1] T. Brixner, N.H. Damrauer, P. Niklaus, G. Gerber, Nature 414 (2001)
57
[2] A. Assion, T. Baumert, M. Bergt, T. Brixner, B. Kiefer, V. Seyfried,
M. Strehle, G. Gerber, Science 282 (1998) 919
MO 21.8 Fr 12:45 HS 223
Laserkontrolle molekularer Schalter mit Cyclohexadien als aktivem
Zentrum — •Dorothee Geppert 1 , Lena Seyfarth 1 , Angelika
Hofmann 2 und Regina de Vivie-Riedle 1,2 — 1 Department Chemie,
Ludwig-Maximilians-Universität München — 2 Max-Planck-Institut
für Quantenoptik, Garching
Bistabile Moleküle können als molekulare Schalter genutzt werden,
wenn ihre beiden Isomere unterschiedliche physikalische Eigenschaften
besitzen. Hin- und Rückreaktion können z.B. durch Laserpulse initiiert
werden. Eine Klasse möglicher Schalter beinhaltet Cyclohexadien (CHD)
als Chromophor. Die ultraschnelle Ringöffnung von CHD verläuft über
mehrere konische Durchschneidungen. Auf der Grundlage quantenchemischer
und -dynamischer Untersuchungen ist es uns gelungen, die Reaktionsgeschwindigkeit
zu steuern. Dies geschieht durch speziell geformte
fs-Laserpulse, die wir mit Hilfe der Optimal Control Theory berechnen.
Um dieses Konzept auf größere photochrome Systeme zu übertragen,
haben wir ein Modell entwickelt, das an experimentelle Daten angepasst
werden kann und alle wichtigen Merkmale der CHD-Ringöffnung beinhaltet.
In diesem Modell ist eine Produktkontrolle über intermediäre Zielzustände
möglich.