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tonie, koronaren Herzkrankheiten und Herzrhythmusstörungen
(6 Wirkstoffe), Analgetika/Antiphlogistika
zur Behandlung von Schmerzen, Entzündungen
und Fieber (4 Wirkstoffe), Antibiotika zur Behandlung
von Infektionskrankheiten durch bakterizide bzw.
bakteriostatische Wirkungen (7 Wirkstoffe), iodhaltige
kontrastverstärkende Mittel für die Röntgendiagnostik
(4 Wirkstoffe), Mittel zur Therapie und Prophylaxe
von Fettstoffwechselstörungen (1 Wirkstoff
und 1 Metabolit) sowie ein Antiepileptikum zur Basisbehandlung
von Epilepsieerkrankungen.
Die Auswahl der Wirkstoffe erfolgte zunächst nach
der Verkaufsmenge und der Häufigkeit ihres Auftretens
im Rahmen bisheriger Untersuchungen von
Grund- und Sickerwässern. Weitere Auswahlkriterien
waren einige, die Mobilität bestimmende chemischphysikalische
Stoffeigenschaften wie Wasserlöslichkeit
und der mit ihr in der Regel negativ korrelierende
Verteilungskoeffizient Oktanol-Wasser (log P ow ) sowie
die verfahrensanalytischen Möglichkeiten des Labors.
Die analysierten Wirkstoffe sind der folgenden
Tabelle in der Ergebnisdarstellung zu entnehmen.
• Analysenmethoden
Die Analytik der Wirkstoffe im Deponiesickerwasser
wurde durch das Landesumweltamt Nordrhein-Westfalen
nach zwei unabhängigen hauseigenen LC/MS-
Verfahren durchgeführt. Dabei handelt es sich
zunächst um ein Multiverfahren, mit dem alle untersuchten
Wirkstoffe (mit Ausnahme der iodierten Röntgenkontrastmittel)
in einem Analysengang bestimmt
werden können.
Nach einer Anreicherung der Stoffe durch Festphasenextraktion
von 250 ml Probe an Isolute ENV +
(100 mg) wurde mit einer Mischung aus Methanol-
Ethylacetat in Gegenwart von Ammoniak eluiert.
Die chromatographische Trennung der Einzelstoffe
erfolgte an Synergi Hydro-RP 4 µm (150 mm x 2 mm)
durch Gradientenelution mit Acetonitril-Wasser in Gegenwart
von Essigsäure und Ammoniumacetat. Die
Analyten wurden mittels Massenspektrometrie (MS/
MS) nach Elektrospray-Ionisierung (ESI) detektiert.
Dabei wurden im MRM-Modus (Multi Reaction Monitoring)
durch Änderung der Polarität gleichzeitig positiv
und negativ geladene Ionen angezeigt. Die untere
Anwendungsgrenze des Verfahrens beträgt bezogen
auf ein Signal/Rauschverhältnis von 10:1 für
den Einzelstoff 0,01 µg/l Für die im Rahmen dieser
Studie zu analysierende Matrix Sickerwasser betrug
die Bestimmungsgrenze in der Regel 0,05 µg/l für
den Einzelstoff. Die Quantifizierung der Analyten erfolgte
nach der Methode des externen Standards.
Zur Kontrolle des Gesamtverfahrens und zur Kompensation
von Matrixeinflüssen wurde jede Wasser-
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190 FACHARTIKEL Medien- und fachübergreifender Umweltschutz
probe mit fünf deuterierten Verbindungen versetzt
und die Wiederfindungsrate ermittelt.
Die Probenaufbereitung der iodierten Röntgenkontrastmittel
erfolgte unter sauren Bedingungen durch
Festphasenextraktion an einer Graphitphase.
• Wirkstoffkonzentrationen im Deponiesickerwasser
Die im Rahmen der Frühjahrs- und Herbstbeprobung im
Jahr 2005 ermittelten Wirkstoffkonzentrationen im Deponiesickerwasser
(Deponie A und B) sowie quasi-Sickerwasser
(Deponie C) sind für alle untersuchten Wirkstoffe
in der folgenden Tabelle auf Seite 191 dargestellt.
Für die reinen Sickerwasserproben (Deponie A und
B, jeweils Frühjahr und Herbst) liegen insgesamt 96
Messwerte vor, davon sind 67 Messwerte (70 %) Positivbefunde,
d.h. Messwerte oberhalb der Bestimmungsgrenze
des jeweiligen Analysenverfahrens.
Von den 96 ermittelten Analysenwerten überschreiten
27 (28 %) die Konzentration von 1 µg/l, davon
neun Werte (9 %) die Konzentration von 5 µg/l und
davon wiederum drei Messwerte (3 %) Wirkstoffkonzentrationen
von 10 µg/l.
Die höchsten Wirkstoffkonzentrationen im Deponiesickerwasser
wurden dabei für die Gruppe der
Schmerzmittel/Antiphlogistika und für einige Röntgenkontrastmittel,
aber auch für die Gruppe Blutfettsenker/Antiepileptikum
ermittelt. Tendenziell wurden
im Sickerwasser der Deponie B höhere Werte im Vergleich
zur Deponie A gemessen. Ein Vergleich der ermittelten
Wirkstoffmuster zwischen den Deponien A
und B zeigt jedoch eine weitgehende Übereinstimmung,
die bezüglich der Arzneimittelwirkstoffe auf ein
ähnliches Abfallspektrum schließen lässt. Die bei der
Deponie B in beiden Beprobungen ermittelten sehr
hohen Sickerwasserkonzentrationen für den Schmerzmittelwirkstoff
Ibuprofen sind nur zum Teil aus den hohen
Verkaufsmengen zu erklären, bei denen dieser
Wirkstoff im Jahr 1999 mit ca. 260 t bundesweit Rang
5 belegte. Die gemessenen Ibuprofenkonzentrationen
von 35-40 µg/l sind auch im deutschlandweiten
Maßstab der Medianwerte für Deponiesickerwasser
sehr hoch, wenn auch in vergleichbaren Messkampagnen
für diesen Stoff schon höhere Werte gemessen
wurden. Es liegt somit die Vermutung nahe, dass
es auf der Deponie B bezüglich des Wirkstoffes Ibuprofen
Besonderheiten im Abfallspektrum geben
könnte, die aber an dieser Stelle nicht näher charakterisiert
werden können. Hinsichtlich der Variationen
der Wirkstoffkonzentrationen zwischen der Frühjahrs-
und Herbstbeprobung sind in der überwiegenden
Anzahl der Messwertpaare (74 %) höhere Konzentrationen
im Frühjahr feststellbar. Diese könnten
durch eine verstärkte Auswaschung der Wirkstoffe in-