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Volumen II - SAM

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Obtuvimos una concordancia aceptable con el modelo de cinética de porosidad en la etapa final del<br />

sinterizado propuesto por Coleman – Beeré y el coeficiente de difusión en borde de grano calculado<br />

experimentalmente por Burton – Reynols.<br />

Las variaciones de porosidad resultan incompatibles con la difusión en volumen que plantea los modelos de<br />

Coble y Rosolowsky, modelos con los que iniciamos el estudio.<br />

El modelo de Coleman-Beeré predice una variación de la porosidad con el tiempo con una dependencia muy<br />

fuerte del tamaño de grano (∝ dg -4 ) y, para los tiempos involucrados en nuestro trabajo, el tamaño de grano<br />

llega a duplicarse. Esto, sumado al hecho del poco acuerdo entre los datos publicados de Dbg, hace difícil<br />

efectuar una interpretación más detallada de las observaciones de la cinética de porosidad en nuestras<br />

pastillas.<br />

Se observó porosidad intragranular en todas las pastillas. La mayoría de los modelos no consideran este tipo<br />

de porosidad, que está regida por un mecanismo de difusión en volumen. Esto implica que esta porosidad<br />

tiene velocidades de difusión más lentas y en consecuencia tiempos de coalescencia más largos.<br />

Se observó que los poros intergranulares no son esféricos, sino que se los puede asociar a casquetes esféricos<br />

que forman un ángulo dependiente de la cantidad de granos que lo rodean. Existe una condición de<br />

estabilidad para dichas ángulos relacionada con la energía de superficie y de borde de grano.<br />

Estos dos últimos factores mencionados podrían explicar la existencia de la reducción de la variación de la<br />

porosidad observada.<br />

REFERENCIAS<br />

1 OLANDER, O. R., Fundamental aspects of nuclear reactor fuel elements, U. S. Departament Energy,<br />

1976.<br />

2 COBLE, R. L. Sintering crystalline solids I. Intermediate and final state diffusion models. J.Appl.Phys.<br />

32(5)787-92, 1961.<br />

3 ROSOLOWSKI, J.H., GRESKOVICH, C., Analysis of pore shrinkage by volume diffusion during final<br />

stage sintering. J.Appl.Phys, (44)1441-1450, 1973.<br />

4 BURTON, B., REYNOLDS, G. L., The sintering of grain boundary cavities in uranium dioxide.<br />

J.Nucl.Mater., 45(1):10-4, 1972<br />

5 COLEMAN, S. C., BEERÉ, W. B., The sintering of open and closed porosity in UO2. Phil.Mag., 31(Ser. 8)<br />

6):1403-13. 1975.<br />

6 KANG, S.-L., JUNG, Y-I., Sintering kinetics at final stage sintering. Acta mat. (52)4573-4578, 2004.<br />

7 MARAJOFSKY, A., PEREZ L., CELORA, J., On the dependence of characteristics of powders on the<br />

AUC process parameters. J.Nuc.Mat.,178, 143-151, 1991.<br />

8 BELLE J., Uranium dioxide:properties and nuclear applications. Washington, D.C, U.S. Atomic Energy<br />

Commission,. p.684-92. 1961<br />

9 ASTM Designation: E112–96 Standard Test Methods for Determining Average Grain Size, 1996, revised<br />

2004.<br />

10 VESHCHUNOV, M.S., A new model of grain growth kinetics in UO2 fuel pellets. Part 1: J.Nucl.Mater.,<br />

346,208-219, 2005. Part 2: 346, 220-225, 2005.<br />

11 MATZKE, Hj, Synthesis Report on the Relevant Diffusion Coefficient of Fission Products. CEA-R-6093,<br />

2003.<br />

12 FREITAS, C., Uranium Dioxide sintering kinetics and mechanisms under controlled oxygen potentials.<br />

Disertacion y tesis. IEA 141. 1980<br />

13 REIMANN, D.K., LUNDY, T.S.; Difusión of 233 U in UO2; J.Am.Ceram. Soc.28(9)511,1969.<br />

14 ALCOCK, C. B., et all, P., A study of cation diffusion in stoichiometric UO2 using a-ray spectrometry.<br />

IAEA. Thermodynamics: symposium, v.2. p.57-62,1966.<br />

15 BEVAN, D.J.M., Non-stoichiometric compounds. In TROTMAN, A.F., editor Comprehensive inorganic<br />

chemistry, V.4: lanthanide and transition compounds. Oxford, Pergamon, p.453.1973.<br />

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